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敏为权将军，李岩为制将军。随后，纳谋士顾君恩建策，制定先取关中，再攻山西，后取北京的作战方略。亲率大军北上河南，在汝州之战中歼明军4万余人，迫孙传庭败逃陕西。乘势间道缘山追击，尽歼镇守潼关明军，击杀孙传庭，占领潼关，西安。旋分兵追歼明军残部，连下延安，汉中，榆林诸重镇。
十七年正月，定国号大顺，建元永昌，称大顺王，改西安为西京，定军制，封功臣，开科取士。随后率师强渡黄河，东进山西，连破汾州，太原。旋兵分两路，遣部将刘芳亮率南路军攻大名（今属河北），真定（今正定），自与刘宗敏率主力为北路，于宁武关（在今山西宁武境）与明军血战数日，击杀明总兵周遇吉。后相继进占大同，宣府（今河北宣化），昌平（今属北京）。三月十七两路会师北京城下，于十九日破城，迫崇祯帝朱由检自缢煤山（今景山），推翻了明朝的统治。改明五军都督府为五军部，变武将称谓，定品位，完善军制。为瓦解明军残余势力，多次遣使招降明总兵吴三桂，未果。四月十三，率兵约10万（一说6万）往攻。在山海关之战中被吴三桂，清摄政王多尔衮联兵击败，损兵数万，退师北京，大顺军由盛转衰。廿九日称帝，翌日离京西撤，令刘宗敏为主帅组织兵力沿途反击。时农民军内部矛盾加剧，军事上节节败退，致使屯守山西，陕西计划无法实现，遂引兵经陕西退至湖广。
大顺永昌二年（清顺治二年，1645）五月于通山县（今属湖北）九宫山被地主武装杀害，年40岁。一说出家为僧，卒于康熙年间。李自成统军作战十余年，重视从严管理，训练部队；注意密切民众关系；善于把握战场主动权，常以灵活战法出奇制胜，在中国农民战争史上写下重要篇章。